全国2018～2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5影(6)

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摘要：[35] 许艳玲,薛文博,雷 宇,等.中国氨减排对控制PM2.5污染的敏感性研究 [J].中国环境科学, 2017,37(7)： Y L, Xue W B, Lei Y, et analysis of to ammonia emission control in Chin

[35] 许艳玲,薛文博,雷 宇,等.中国氨减排对控制PM2.5污染的敏感性研究 [J].中国环境科学, 2017,37(7)： Y L, Xue W B, Lei Y, et analysis of to ammonia emission control in China [J].China Environmental Science, 2017,37(7)：2482-2491.

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PM2.5污染会对人体健康、大气能见度、全球气候变化、可持续经济发展等产生不利影响[1-6].PM2.5浓度变化由气象条件和污染源排放共同决定[7-12],气象条件通过影响污染物质的稀释、扩散、积聚和清除过程从而对污染物的浓度产生影响,在湿度较高、风速较低时,PM2.5浓度一般较高[10].目前已经开展了很多关于气象条件对PM2.5浓度影响的研究工作[13-23].Chuang等[15]研究了气象参数和大气环流对PM2.5的影响；Chen等[17]研究发现京津冀地区气象参数和PM2.5浓度有较强的相关性；姚青等[23]研究了天津大气稳定度和逆温特征对PM2.5污染的影响,以上研究均是定性分析气象的影响.气象对PM2.5影响的定量分析可借助空气质量模式来实现.Xu等[24]利用WRF-CMAQ模型定量分析了中国冬季气象条件变化对PM2.5浓度的影响.关于污染减排对PM2.5浓度的影响已有很多研究工作[25-28],孟宁等[25]基于WRF-Chem模式探讨了人为源减排对PM2.5浓度的影响；吴文景等[26]基于CMAQ探讨了京津冀地区主要排放源减排对区域PM2.5污染的改善效果；Dong等[27]基于CMAQ探讨了交通、工业NOx和VOCs以及电厂NOx减排对硝酸盐浓度的影响.但目前关于定量气象和排放影响的研究主要集中在经济发达的个别城市或城市群,从全国尺度定量分析气象条件和排放影响的研究相对较少；且关于所有污染源排放导致PM2.5浓度变化的研究较少.2018年10月～2019年3月,京津冀及周边地区“2+26”城市(“2+26”城市)PM2.5平均浓度为82μg/m3,同比上升6.5%,重污染天数为624d,同比增加36.8%；汾渭平原重污染天数为250d,同比增加42.9%.量化“气象变化-污染排放变化”贡献对于研究2018～ 2019秋冬季PM2.5浓度上升的原因和评价污染减排效果具有重要的意义,但是目前相关的研究较为缺乏.因此基于以上不足,本研究利用WRF-CMAQ模型系统,从全国、省份和重点区域尺度定量分析了31个省337个城市2018～2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5浓度的影响,并结合观测PM2.5浓度值推测人为减排的定量贡献.WRF模型和CMAQ模型被广泛应用于气象场模拟和PM2.5浓度模拟[29].本研究对于探索《打赢蓝天保卫战三年行动计划》实施后,部分城市2018～2019年秋冬季PM2.5浓度反弹的原因具有非常重要的意义.1 数据和方法本研究模型模拟范围涵盖中国大陆(暂不包括香港、澳门、台湾) 31个省份(直辖市、自治区),共计337个主要城市.重点区域包括京津冀及周边“2+26”城市(“2+26”城市)、长江三角洲(长三角)、汾渭平原等3个地区.1.1 数据来源1.1.1 排放清单 CMAQ模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOx、颗粒物(PM10、PM2.5及其组分)、NH3和VOCs(含多种化学组分)等多种污染物.SO2、NOx、PM10、PM2.5、BC、OC、NH3、VOCs(含主要组分)等人为源排放数据均采用2013年MEIC排放清单[30](中国多尺度排放清单,http：//).生物源VOCs排放清单利用MEGAN天然源排放清单模型计算[31].1.1.2 空气质量监测数据 空气质量监测数据来自中华人民共和国生态环境部数据中心,包括京津冀及周边“2+26”城市、汾渭平原、长三角重点区域城市的2018～2019年秋冬季实际观测PM2.5日均浓度.1.2 模型设置1.2.1 模拟时段 模拟时段为2017～2018秋冬季、2018～2019秋冬季,结果输出时间间隔为1h.1.2.2 模拟区域 CMAQ模型采用Lambert投影坐标系,中心点经度为102°E,中心纬度为36°N,两条平行纬度分别为24°N、46°N.水平模拟范围为X方向(-2524.5～2524.5km)、Y方向(-2119.5～2119.5km),网格间距27km,共将全国划分为187×157个网格.垂直方向共设置14个气压层,层间距自下而上逐渐增大.1.2.3 气象模拟 CMAQ模型所需要的气象场由中尺度气象模型WRF提供,WRF模型与CMAQ模型采用相同的模拟时段和空间投影坐标系,垂直方向共设置35个气压层,层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始场与边界场数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6h 1次、1°分辨率的FNL全球分析资料[32],每日对初始场进行初始化,每次模拟时长为30h,Spin-up时间设置为6h,并利用NCEP ADP观测资料[33]进行客观分析与资料同化.1.2.4 模型参数 参数设置参考以前研究[34-35].图1 PM2.5模拟浓度与监测浓度相关性Fig.1 Correlation between modeled and observed 1.2.5 模型验证 本研究使用的清单数据为2013年MEIC排放清单,为验证清单和空气质量模型的准确性,本研究结合2013年MEIC清单和2013年气象条件另外进行模拟,之后选取2013年1～12月PM2.5实际观测数据与模拟结果进行比对.参照《环境空气质量模型遴选工作指南(试行)》,对于欧拉网格模型,以NMB、NME以及相关系数来判断结果准确性,PM2.5模拟准确性的评价标准为：-50%＜NMB＜80%,NME＜150%,R2＞0.3.本次模拟中模拟值与观测值的相关性分别为0.76(图1)；标准化平均偏差NMB分别为-21%；标准化平均误差NME分别为33%.结果表明清单较为可靠,模型模拟较为合理[36].1.3 气象条件变化对PM2.5定量影响分析方法污染源排放和气象因素均会对PM2.5浓度产生贡献,通过“固定排放清单,改变气象条件”的敏感性测试方法排除污染排放变化的影响,从而定量气象影响.以2018～2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5浓度影响为例,方法如下[24]：式中：ηm为2018～2019年秋冬季气象条件变化导致的PM2.5浓度的同比变化,S1和S2分别代表2017～2018年秋冬季和2018～2019年秋冬季,C51和C52分别为2017～2018年秋冬季和2018～2019年秋冬季的PM2.5模拟浓度.在进行模拟时,S1和S2情景用相同的源排放清单,对应年份的气象条件,因此PM2.5浓度的变化仅归因于气象条件的变化.ηm正值表示气象条件转差,负值表示气象条件转好.式中：Cm为单纯气象条件变化导致的实测PM2.5的浓度变化,M2018～2019为2018～2019年秋冬季的实测PM2.5浓度.污染源排放变化对PM2.5产生的影响难以直接估算,可以通过监测PM2.5浓度扣除单纯气象条件变化导致的PM2.5浓度变化值来进行推断.2 结果与讨论2.1 气象条件变化对全国PM2.5浓度影响本研究结合WRF-CMAQ模型对全国(暂不包括港澳台)31个省份337个城市开展了气象条件变化对PM2.5影响的定量分析.图2为全国337城市2018～2019年秋冬季单纯气象条件影响下的PM2.5浓度变化值,与2017～2018秋冬季同期相比,PM2.5浓度下降表明气象条件好转；PM2.5浓度上升表明气象条件转差(公式1).与2017～2018年秋冬季相比, 2018～2019年秋冬季西南地区、华南地区、华东地区、东北地区大部分省市气象条件整体好转或同比基本持平；华中地区、京津冀、山东、辽宁、山陕地区、甘肃、宁夏气象条件整体转差(图2).全国337个城市中,91个城市气象条件转好, 246个城市气象条件同比变差； 31个省市中有24个省市气象条件转差,其中6个省市气象条件转差导致PM2.5浓度同比升高超过10% (宁夏、青海、甘肃、河南、辽宁、山西),北京市气象条件转差导致PM2.5浓度同比升高约3.66% (表1).全国气象条件变化导致PM2.5浓度同比升高约5.55%,因此气象条件同比转差是导致2018～2019年秋冬季某些地区出现重污染的主要原因之一.图2 2018～2019秋冬季全国气象因素影响下的PM2.5浓度变化(μg/m3)Fig.2 Quantitative impact of meteorological conditions on in autumn and winter of 2018～2019 throughout the country(μg/m3)表1 全国31省市气象因素影响下的PM2.5浓度同比变化(%)Table 1 The effects of meteorological changes on PM2.5in 31provinces and cities in China (%)注：不含港、澳、台地区.省/市 气象影响下的PM2.5同比变化 省/市 气象影响下的PM2.5同比变化宁夏 18.67 重庆市 4.35青海省 13.42 北京市 3.66甘肃省 11.63 吉林省 3.37河南省 11.43 安徽省 1.89辽宁省 11.29 江西省 1.83山西省 10.86 浙江省 1.09陕西省 9.90 贵州省 0.95内蒙古 9.72 江苏省 0.08天津市 9.31 广东省 -0.41湖北省 9.10 西藏省 -0.85山东省 9.03 广西省 -1.28河北省 7.65 上海市 -3.32新疆 6.57 黑龙江 -7.40福建省 6.39 海南省 -16.14湖南省 6.37 云南省 -24.33四川省 6.11 全国 5.552.2 重点区域气象影响下的PM2.5浓度变化“2+26”城市2018～2019年秋冬季气象条件同比转差最为显著,导致PM2.5浓度同比上升约9.4%；汾渭平原次之(8.3%)；长三角气象条件同比基本持平(1.1%) (表2).表2 重点区域不同季度气象因素影响下的PM2.5浓度同比变幅(%)Table 2 The effects of meteorological changes on PM2.5in key areas during different months (%)月份区区 10月 11月 12月 1月 2月 3月秋冬季平均“2+26”城市 -13.7 44.5 -5.2 19.2 24.4 -10.2 9.4汾渭平原 -13.6 23.3 2.3 13.1 32.3 -13.3 8.3长三角 26.8 20.9 -19.7 -3.1 -6.2 9.0 1.～2019年秋冬季气象条件同比变化呈现明显的月度特征(图3、表2).“2+26”城市和汾渭平原气象条件同比变化的月度特征较为一致,整体上均为11月、1月、2月气象条件同比转差最为显著,可能因为“2+26”城市和汾渭平原冬季容易出现低温高湿、风速降低、边界层高度下降等情况,从而导致静稳天气等不利气象条件时常发生[10]；12月份气象条件在部分城市转好,部分城市转差(表3)；10月、3月气象条件明显转好.长三角地区气象条件的变化影响特征与“2+26”城市和汾渭平原差异明显,10月、11月和3月气象条件同比转差；12月、1月和2月的气象条件转好(图3、表2).(1)与2017～2018年秋冬季相比,2018～2019秋冬季“2+26”所有城市的气象条件均同比转差,其中位于太行山脉以西的阳泉市气象条件同比转差最为显著,导致PM2.5浓度同比上升约15.9%；北京市气象条件同比变幅在“2+26”城市中最小,导致PM2.5浓度同比上升约3.7%；德州市气象条件同比转差,陶等研究也发现德州市2018～2019年秋冬季气象条件同比转差[37].(2)汾渭平原所有城市气象条件均同比转差,其中铜川气象条件同比转差最为显著,导致PM2.5浓度同比上升约17.0%；西安市气象条件变化幅度小,导致PM2.5浓度同比上升约3.7%；汾渭平原中5个城市气象条件转差导致PM2.5浓度同比升高超过10%.(3)长三角41个城市中,17个城市气象条件同比转好(合肥、无锡、常州、扬州、上海等)；24个城市气象条件同比转差,亳州市气象条件转差最为显著,导致PM2.5浓度同比升高约8.2% (表3).图3 2018～2019秋冬季重点区域气象因素影响下的PM2.5浓度同比变幅(%)Fig.3 Quantitative impact of meteorological conditions on in autumn and winter of 2018～2019 in key areas (%)SH:上海市, NJ:南京市, WX:无锡市, XZ:徐州市, CZ:常州市, SZ:苏州市, NT:南通市,LYG:连云港市, HA:淮安市, YC:盐城市, YZ:扬州市, ZJ:镇江市, TZ1:泰州市, SQ:宿迁市, HZ:杭州市, NB:宁波市, WZ:温州市, JX:嘉兴市, HZ:湖州市, SX:绍兴市,JH:金华市, QZ:衢州市, ZS:舟山市, TZ2:台州市, LS:丽水市, HF:合肥市, WH:芜湖市, BB:蚌埠市 HN:淮南市, MAS:马鞍山市, HB:淮北市, TL:铜陵市, AQ:安庆市, HS:黄山市, CZ:滁州市, FY:阜阳市, SZ:宿州市, LA:六安市, BZ:亳州市, CZ:池州市, XC:宣城市表3 重点区域城市气象因素影响下的PM2.5浓度同比 (%)Table 3 The effects of meteorological changes on PM2.5of cities in key areas (%)城市 同比(%) 城市 同比(%) 城市 同比(%)北京 3.7 濮阳 12.7 宁波 2.8天津 9.3 晋中 8.5 温州 -0.2石家庄 11.6 运城 3.8 嘉兴 0.4唐山 6.1 临汾 6.5 湖州 -1.9邯郸 8.8 吕梁 11.7 绍兴 4.2邢台 8.4 洛阳 12.9 金华 3.4保定 7.1 三门峡 11.7 衢州 2.5沧州 8.8 西安 3.7 舟山 -1.7廊坊 7.8 铜川 17 台州 0.8衡水 7.8 宝鸡 10.5 丽水 -2.5太原 8.1 咸阳 5.6 合肥 -0.5阳泉 15.9 渭南 5.5 芜湖 1.9长治 12.8 上海 -3.3 蚌埠 0.1晋城 13 南京 4.5 淮南 0.2济南 4.8 无锡 -0.8 马鞍山 2.1淄博 7.6 徐州 4.7 淮北 7.6济宁 9.8 常州 -1.4 铜陵 -0.8德州 8.2 苏州 1.1 安庆 0.2聊城 8.6 南通 -3.4 黄山 -5.3滨州 9.5 连云港 4.3 滁州 2.4菏泽 12.3 淮安 1.2 阜阳 4.1郑州 14.5 盐城 -4.3 宿州 3.8开封 12 扬州 -1.7 六安 1安阳 11 镇江 -1.2 亳州 8.2鹤壁 9.8 泰州 -5.7 池州 -0.3新乡 6.1 宿迁 2.1 宣城 -2.4焦作 11.3 杭州 1.82.3 气象和人为减排影响下的PM2.5浓度变化PM2.5浓度变化受到污染源排放和气象条件的共同影响[7-10].本节对气象条件和污染源排放变化对PM2.5浓度的影响分别开展定量研究.定量气象变化对PM2.5浓度的影响可通过空气质量模式来实现,结合PM2.5实测浓度和单纯气象因素导致的PM2.5变化浓度,可以来定量推断污染源排放变化对PM2.5浓度的影响.(1) “2+26”城市“2+26”城市2018～2019秋冬季6个月实测PM2.5浓度均值比去年同期升高(表4),主要因为11月、1月和2月实测PM2.5浓度升高幅度较大,分别升高20.7μg/m3、15.8μg/m3、28.4μg/m3.11月、1月和2月气象条件同比转差导致PM2.5浓度分别增加29.3μg/m3、17.1μg/m3、20.5μg/m3；11月、1月污染源排放比去年同期降低导致PM2.5浓度同比降低,2月份源排放变化导致PM2.5比去年仅增加7.9μg/m3.因此气象条件转差是“2+26”城市2018～2019年秋冬季实测PM2.5浓度上升的主要原因.气象条件对“2+26”城市的影响一致,整体不利或整体有利,呈现区域性影响(图4).个别城市实测PM2.5同比变化与其他城市不一致,如11月长治、晋城实测PM2.5比去年降低,这种情况是因为长治晋城11月的人为减排导致PM2.5降低的值超过了气象不利导致PM2.5升高的值.因此人为减排和气象条件共同影响PM2.5浓度的变化.图4 “2+26城市”污染源排放、气象条件变化对PM2.5浓度的定量影响(μg/m3)Fig.4 Quantitative impact of pollutant emissions and meteorological conditions on in “2+26” cities (μg/m3)BJ：北京市, TJ：天津市, SJZ：石家庄市, TS：唐山市, HD：邯郸市, XT：邢台市, BD：保定市, CZ：沧州市, LF：廊坊市, HS：衡水市, TY：太原市, YQ：阳泉市,CZ：长治市, JC：晋城市, JN：济南市, ZB：淄博市, JN：济宁市, DZ：德州市, LC：聊城市, BZ：滨州市, HZ：菏泽市, ZZ：郑州市, KF：开封市, AY：安阳市,HB：鹤壁市, XX：新乡市, JZ：焦作市, PY：濮阳市(2) 汾渭平原汾渭平原实测PM2.5同比变化较小(表4),2018年12月、3月大幅下降的PM2.5浓度抵消了2019年1月、2月大幅上升的PM2.5浓度(图5).12月、3月实测PM2.5比去年降低14.3μg/m3,26.1μg/m3；与3月同比转好的气象条件和显著的污染减排措施有关.3月气象条件同比转好使PM2.5比去年同期降低10μg/m3；12月、3月污染减排使PM2.5比去年同期降低15.9μg/m3,16.1μg/m3.1月、2月实测PM2.5比去年同期升高18.5μg/m3,32.6μg/m3,主要与气象条件同比转差有关(图5).1月、2月气象条件同比转差导致PM2.5浓度分别升高15.0μg/m3,25.6μg/ m3.结合以上分析,汾渭平原2018～2019年秋冬季人为减排污染一定程度上抵消了气象条件转差所带来的不利影响.图5 汾渭平原污染源排放、气象条件变化对PM2.5浓度的定量影响(μg/m3)Fig.5 Quantitative impact of pollutant emissions and meteorological conditions on in Fenwei plain (μg/m3)JZ：晋中市, YC：运城市, LF：临汾市, LL：吕梁市, LY：洛阳市, SMX： 三门峡市, XA：西安市, TC： 铜川市, BJ： 宝鸡市, XY： 咸阳市, WN：渭南市(3) 长江三角洲长三角地区2018～2019秋冬季实测PM2.5浓度均值比去年同期下降4.56μg/m3(表4),10月、3月实测PM2.5浓度比去年同期升高,其余月份实测PM2.5浓度均比去年同期降低.从污染减排角度来看,除2月外,其余月份污染减排均导致PM2.5浓度同比均值下降.从气象因素角度来看,2.2节分析结果表明,长三角地区10月、11月和3月气象条件同比转差.因此气象条件同比转差是10月、3月实测PM2.5浓度同比上升的原因.11月人为减排大幅减弱了气象条件同比转差产生的影响,实测PM2.5浓度并未较去年同期升高.与“2+26”城市、汾渭平原相比,长三角整体气象条件同比基本持平(表4),且污染减排效果较好,使得长三角2018～2019秋冬季实测PM2.5浓度比去年同期降低.图6 长三角污染源排放、气象条件变化对PM2.5浓度的定量影响(μg/m3)Fig.6 Quantitative impact of pollutant emissions and meteorological conditions on in Yangtze River Delta(μg/m3)SH：上海市, NJ：南京市, WX：无锡市, XZ：徐州市, CZ：常州市, SZ：苏州市, NT：南通市, LYG：连云港市, HA：淮安市, YC：盐城市, YZ：扬州市, ZJ：镇江市,TZ1：泰州市, SQ：宿迁市, HZ：杭州市, NB：宁波市, WZ：温州市, JX：嘉兴市, HZ：湖州市, SX：绍兴市, JH：金华市, QZ：衢州市, ZS：舟山市, TZ2：台州市,LS：丽水市, HF：合肥市, WH：芜湖市, BB：蚌埠市 HN：淮南市, MAS：马鞍山市, HB：淮北市, TL：铜陵市, AQ：安庆市, HS：黄山市, CZ：滁州市,FY：阜阳市, SZ：宿州市, LA：六安市, BZ：亳州市, CZ：池州市, XC：宣城市表4 2018～2019年秋冬季重点区域气象因素和污染排放影响下的PM2.5浓度变化均值 (μg/m3)Table 4 The quantitative effects of meteorological conditions and pollutants emissions on in key areas(μg/m3)区域 实测 气象影响 污染排放“2+26”城市 4.98 7.69 -2.71汾渭平原 0.31 7.03 -6.72长三角 -4.56 0.90 -5.463 结论3.1 与2017～2018年秋冬季相比, 2018～2019年秋冬季246个城市气象条件同比转差,91个城市气象条件同比转好；气象条件变化导致全国PM2.5浓度同比升高5.55%.“2+26”城市2018～2019年秋冬季气象条件同比转差最为显著,汾渭平原次之,长三角气象条件同比基本持平.3.2 2018～2019年秋冬季气象条件同比变化呈现明显的月度特征.“2+26”城市和汾渭平原均为11月、1月、2月气象条件转差最为显著；10月、3月气象条件转好.长三角地区则10月、11月、3月气象条件转差最为显著；12月、1月、2月的气象条件转好.3.3 PM2.5浓度变化由气象条件和污染源排放共同决定.“2+26”城市11月、1月和2月气象条件同比显著转差是2018～2019年秋冬季PM2.5浓度比去年同期上升的主要原因.汾渭平原PM2.5同比变化较小,12月、3月人为减排污染一定程度上有效地减弱了1月、2月气象条件转差所带来的不利影响.长三角气象条件同比基本持平,且污染排放较去年同期下降,减弱了某些月份气象转差的不利影响,所以长三角实测PM2.5浓度比去年降低.参考文献：[1] Cao J, Xu H, Xu Q, et al.Fine particulate matter constituents and cardiopulmonary mortality in a heavily polluted Chinese city [J].Environmental Health Perspectives, 2012,120：373-378.[2] Ailshire J A, Clarke P.Fine particulate matter air pollution and cognitive function among adults [J].Journals of Gerontology series B- Psychological Sciences and Social Sciences,2014,70：322-328.[3] Liao Z H, Gao M, Sun J R, et al.The impact of synoptic circulation on air quality and pollution-related human health in the Yangtze River delta region [J].Science of The Total Environment, 2017,607：838-846.[4] Keim B D, Meeker L D, Slater J F.Manual synoptic climate classification for the East Coast of New Engl (USA) with an application to [J].Climate Research, 2005,28：143-153.[5] Jiménez E, 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